Исследование наночастиц золота на TiO$_{2}$-подложке методами РФЭС/ВП-ВИМС: влияние каталитического окисления CO

С. П. Ченакин$^{1}$, Н. Крузе$^{2}$, М. А. Васильев$^{1}$, И. Н. Макеева$^{1}$

$^{1}$Институт металлофизики им. Г.В. Курдюмова НАН Украины, бульв. Академика Вернадского, 36, 03680, ГСП, Киев-142, Украина
$^{2}$Université Libre de Bruxelles, Chimie-Physique des Matériaux, CP 243, 1050 Bruxelles, Belgium

Получена: 25.12.2013. Скачать: PDF

С помощью рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии (РФЭС) и времяпролётной вторично-ионной масс-спектрометрии (ВП-ВИМС) проведено сравнительное исследование состава поверхности и электронной структуры катализатора Au/TiO$_{2}$ в свежеприготовленном состоянии и после его использования в реакции окисления CO при комнатной температуре. Установлено, что индуцированные каталитической реакцией изменения в морфологии наночастиц Au, вызванные их агломерацией, сопровождались модификацией электронного состояния катализатора путём усиленного переноса электронов на атомы золота, что проявлялось в виде дополнительного отрицательного сдвига РФЭ-спектра Au 4f и его искажения. Каталитическая реакция окисления CO приводила к потере гидроксильных групп и накоплению на поверхности подложки различных углеродсодержащих функциональных групп с преимущественным формированием карбонатов и бикарбонатов, которое усиливалось с течением времени реакции. Обсуждается роль этих факторов в деактивации катализатора.

Ключевые слова: катализатор Au/TiO$_{2}$, карбонаты, окисление CO, спекание, РФЭС, ВП-ВИМС.

URL: http://mfint.imp.kiev.ua/ru/abstract/v36/i05/0597.html

PACS: 68.35.Dv, 79.60.Bm, 82.65.+r, 82.80.Pv, 82.80.Rt


ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА
  1. J. C. Bond and D. T. Thompson, Gold Bull., 33: 41 (2000). Crossref
  2. E. A. Willneff, S. Braun, D. Rosenthal, H. Bluhm, M. Hävecker, E. Kleimenov, A. Knop-Gericke, R. Schlögl, and S. L. M. Schroeder, J. Am. Chem. Soc., 128: 12052 (2006). Crossref
  3. E. D. Park and J. S. Lee, J. Catal., 186: 1 (1999). Crossref
  4. A. M. Visco, F. Neri, G. Neri, A. Donato, C. Milone, and S. Galvagno, Phys. Chem. Chem. Phys., 1: 2869 (1999). Crossref
  5. A. M. Venezia, G. Pantaleo, A. Longo, G. Di Carlo, M. P. Casaletto, F. L. Liotta, and G. Deganello, J. Phys. Chem. B, 109: 2821 (2005). Crossref
  6. P. Konova, A. Naydenov, Cv. Venkov, D. Mehandjiev, D. Andreeva, and T. Tabakova, J. Mol. Catal. A: Chem., 213: 235 (2004). Crossref
  7. S. Arrii, F. Morfin, A. J. Renouprez, and J. L. Rousset, J. Am. Chem. Soc., 126: 1199 (2004). Crossref
  8. G. M. Veith, A. R. Lupini, S. J. Pennycook, G. W. Ownby, and N. J. Dudney, J. Catal., 231: 151 (2005). Crossref
  9. Y. Denkwitz, Z. Zhao, U. Hörmann, U. Kaiser, V. Plzak, and R. J. Behm, J. Catal., 251: 363 (2007). Crossref
  10. P. Konova, A. Naydenov, T. Tabakova, and D. Mehandjiev, Catal. Commun., 5: 537 (2004). Crossref
  11. L.-C. Wang, Q. Liu, X.-S. Huang, Y.-M. Liu, Y. Cao, and K.-N. Fan, Appl. Catal. B, 88: 204 (2009). Crossref
  12. N. Kruse and S. P. Chenakin, Appl. Catal. A: Gen., 391: 367 (2011). Crossref
  13. Handbook of X-Ray Photoelectron Spectroscopy (Eds. C. D. Wagner, W. M. Riggs, L. E. Davis, J. F. Moulder, and G. E. Muilenberg) (Eden Prairie: Perkin-Elmer Corp.: 1979).
  14. G. P. López, D. G. Castner, and B. D. Ratner, Surf. Interface Anal., 17: 267 (1991). Crossref
  15. D. W. Goodman, Catal. Lett., 99: 1 (2005). Crossref
  16. A. Vijay, G. Mills, and H. Metiu, J. Chem. Phys., 118: 6536 (2003). Crossref
  17. Y. Gao, N. Shao, Y. Pei, Z. Chen, and X. C. Zeng, ACS Nano, 5: 7818 (2011). Crossref
  18. K. Y. Ho and K. L. Yeung, J. Catal., 242: 131 (2006). Crossref
  19. M. C. Raphulu, J. McPherson, E. van der Lingen, J. A. Anderson, and M. S. Scurrell, Gold Bull., 43: 334 (2010). Crossref
  20. F. Yang, M. S. Chen, and D. W. Goodman, J. Phys. Chem. C, 113: 254 (2009). Crossref
  21. C. J. Karwacki, P. Ganesh, P. R. C. Kent, W. O. Gordon, G. W. Peterson, J. J. Niu, and Y. Gogotsi, J. Mater. Chem. A, 1: 6051 (2013). Crossref
  22. P. Ganesh, P. R. C. Kent, and G. M. Veith, J. Phys. Chem. Lett., 2: 2918 (2011). Crossref
  23. C. K. Costello, M. C. Kung, H.-S. Oh, Y. Wang, and H. H. Kung, Appl. Catal. A: Gen., 232: 159 (2002). Crossref
  24. M. C. Kung, R. J. Davis, and H. H. Kung, J. Phys. Chem. C, 111: 11767 (2007). Crossref
  25. B. Schumacher, Y. Denkwitz, V. Plzak, M. Kinne, and R. J. Behm, J. Catal., 224: 449 (2004). Crossref
  26. J. C. Clark, S. Dai, and S. H. Overbury, Catal. Today, 126: 135 (2007). Crossref
  27. J. Saavedra, C. Powell, B. Panthi, C. J. Pursell, and B. D. Chandler, J. Catal., 307: 37 (2013). Crossref
  28. B. Schumacher, V. Plzak, M. Kinne, and R. J. Behm, Catal. Lett., 89: 109 (2003). Crossref